Die erste belegbare Zahl in der geschichtlichen Vergangenheit Heimboldshausens ist die Jahreszahl 1226. In einer Urkunde über einer Gebietstausch wird ein "Henricus de Hemboldishusen", ein Heinrich von Heimboldshausen, als Zeuge genannt. Von diesem Heinrich, einem vermutlich fränkischen Edlen, ist jedoch nichts bekannt. Die Rechtschreibung des Ortsnamens schwankt in den verschiedenen Urkunden: 1279 ist zu lesen "Heinbolddishusin", in einem Kaufbrief aus dem Jahre 1330 finden wir die Schreibweise "Eyboldtishusin". Sie wandelt sich dann über "Heimoldeshusen" (1399), "Hemelshausen" (1509), "Hoemeltshausen" (Friedewalder Salbuch von 1553) und "Heymbolzhausen" (1579) zu "Heimboltshaußen" in einer Grenzbeschreibung der Vogtei Kreuzberg vom Jahre 1673.
Wie die meisten fränkischen Siedlungen der damaligen Zeit stand auch Heimboldshausen unter dem Schutz der Klöster, die vor allem von Karl dem Großen (768-814 König der Franken, seit 800 römischer Kaiser) sehr gefördert wurden. Zunächst war es die Abtei Hersfeld, später dann die Vogtei Kreuzberg, die als Benediktinerinnen-Kloster noch vor 1191 gegründet wurde und dem Abt von Hersfeld unterstand. Einige Güter in Heimboldshausen, so auch die Mühle als wohl ältestes Anwesen, gehörten der Vogtei Kreuzberg. Darin erinnern die Flurnamen wie "Pfaffenacker", "Am heiligen Rain" und "Heiligenholz".
Wann die ersten Menschen sich hier an der Werra niederließen, sich eine Heimstatt bauten und eine Gemeinschaft bildeten, kann natürlich nicht gesagt werden. Der Platz bot sich von den äußeren Gegebenheiten her an: eine Furt an der Werra - da, wo heute die Brücke nach Harnrode steht - und Durchgangspunkt wichtiger Handels- und Verkehrsverbindungen: Frankfurt-Hersfeld-Eisenach-Leipzig als Fernverbindung und daneben zwischen Berka und Hersfeld ein mehrfach verästelter südlicher Zweig der sog. "Kurzen Hessen" - mit der "Hohen Straße", die bereits 786 als solche genannt wird und seit dem 16. Jahrhundert mit dem bezeichnenden Namen "Diebspfad" überliefert ist -; dann noch die "Alte Poststraße" in Richtung Schenklengsfelder Landstraße am Zellersbach hinauf. So war Heimboldshausen von jeher Grenzgebiet und ist es bis auf den heutigen Tag geblieben. Es lag an der Grenze zwischen Hessen und Thüringen, es wurde hin und hergeworfen zwischen dem Amt Landeck und dem Amt Friedewald, war Grenzgebiet zwischen dem Amt Friedewald und der Vogtei Kreuzberg, zeitweise sogar der Stärkelsbach Grenzgewässer an die Werra.
Auch unter den kriegerischen Ereignissen der letzten Jahrhunderte - vom Bauernkrieg über den Dreißigjährigen Krieg bis hin zum Zweiten Weltkrieg - hatte das Dorf sehr viel zu leiden. Im Bauernkrieg setzte sich von Heimboldshausen aus ein bäuerlicher Heerhaufen gegen das Friedewalder Schloss in Bewegung, aber auch hier brach - wie überall im Reich - der Aufstand bald zusammen, da die schlecht bewaffneten Bauern den geschulten Truppen des Landgrafen nicht standhalten konnten. Im Dreißigjährigen Krieg war das Werratal mehrfach Durchmarschgebiet und großenteils "wüst und unbewonth". Brand und Mord, Hunger und Elend, Zwangseinquartierung und Steuerlasten drückten die Bevölkerung, die Äcker lagen verödet, die Sitten waren verwildert, eine Armut war eingerissen wie nie zuvor. Zählte Heimboldshausen vor dem Krieg noch 49 "Hausgesessene", d.h. Personen mit Bürgerrechten und deren Familien, so waren es nach 1648 nur noch 28. Im Jahr 1636, dem berüchtigten "Kroaten-, Kreuz- und Marterjahr" der hessischen Dorfchroniken, sank die Zahl der ansässigen Familien von 64 auf 18, elf Hufen Land zu 30 Acker lagen wüst, und im ganzen Dorf gab es nur noch zwanzig Ochsen und vier Kühe.
Erst die kurz nach der Jahrhundertwende aufblühende Kali-Industrie brachte den wirtschaftlichen Aufschwung. Heimboldshausen wurde Bahnknotenpunkt der Kalibahn Gerstungen-Vacha, die seit 1905 in Betrieb ist, und der Kreisbahn, die seit 1912 Hersfeld mit dem Ostteil verbindet, und fand damit einen besseren Anschluss an den Verkehr.